人気PCゲームおよびそのTVアニメ版「らいむいろ戦奇譚」の続編であるTVアニメシリーズ。日露戦争のさなか、新たな敵ファーデン騎士団がロシア側に暗躍。日本軍は、乙女の魂が秘める超パワー""魂色（こんじき）""を具現化させる""らいむ隊""の新部隊結成を図る。5人の少女たちの指揮官かつ教師役となった熱血漢・犬養強志朗の活躍は？ 本作と同題で原作となるPCゲームもほぼ同時期に発売された。前作と異なり、自ら戦士となって戦う新男性主人公・強志朗の声は『機動戦士ガンダムOO』などでも活躍の吉野裕行が熱演。
"在某个世界泡中，武装人偶与死士的冲突从未间断过。伴随着二者之间的冲突不断升级，世界泡的稳定性正逐渐降低。为了拯救这个即将崩坏的世界，人类成立了专门用来管理与控制人偶的组织。为了掩盖黑暗的真相，人类特地给组织取了一个非常可爱的名字——「人偶学园」……——啊哈哈，开玩笑的，怎么可能是那样呢？"
「魔法少女――それは強くて、格好良くて、しなやかで。誰もが憧れて、高給取りで、人気が高い、立派なひとつの職業だ」 内定がもらえず就職活動に苦戦中の女子大生・桜木カナ。 「自分は社会に必要とされていない」と自信を喪失していた彼女は、 ある日、面接先で“怪異”と呼ばれる自然災害に巻き込まれてしまう。 その窮地を救ってくれたのは、ヤンキー気質の魔法少女・越谷仁美――。 持ち前の記憶力で、“怪異”と戦う越谷を手助けしたカナは、 魔法少女としての才能を見出され、ベンチャー企業・株式会社マジルミエに新卒入社！ 人の命と仕事への責任を胸に抱き、社会人として、そして魔法少女としての一歩を踏み出すのだった――
故事讲述在町田的住宅地附近，由于大范围的地盘下沉产生了巨大的“穴”。同时，居住在当地的185家人家无一例外地被残忍的杀害。迷一般的恐怖杀人事件一件一件发生，怎么看也不像是人类乾出来的，却一点线索也没有。这些事件似乎和一个迷之老人以及一个被称为禁忌之遗物的“ドゥルジ之箱”有着什么关联。过了5年，近未来的东京。表面上看上去是座繁荣的巨大都市，实际上却已经走向了毁灭的边缘。两极化，犯罪都市。町田惨剧中唯一一个生还者申道兰丸，为了寻找事件的真相成为了警察。然后，新的案件还是在涩谷发生了。有报道称，这是一个吸毒者的狂暴案件，但在申道等警察赶到现场时，眼前清楚的看到正在蹂躏人的妖兽。上前救人的是特殊机动搜查队2课，特殊公安部，通称“特公”的队员，六条樱她们。她们的武器既不是枪也不是警棍，而是用来斩杀妖兽的太刀。申道终于明白日本将在2年内毁灭，于是走上了和妖兽战斗的悲惨道路……
