《星学院Ⅲ之潘朵拉秘境》是“星学院”系列的第三部，主要讲述了菲洛、小月、美星三位魔法少女进入潘朵拉奇幻社就职的故事：菲洛和伙伴们通过在星学院的学习，成长为优秀的魔法师，并且即将面临毕业考核。然而这时，她们意外被卷入一场魔卡精灵的失踪事件。与此同时，瑞拉国王突然病重、潘朵拉魔卡风靡一时、王国大臣神秘消失，一切事件的背后似乎埋藏着十年前的一个惊天秘密。为了查明真相，菲洛和伙伴们加入潘朵拉奇幻社，成为极光组的一员。
西条拓己（吉野裕行 配音）是一个标准的废柴，个性懦弱又不负责任的他住在集装箱里，每日除了上课外都宅在家里玩网络游戏，深深沉迷与二次元世界的他认为一切三次元的都与他无关。此时的涉谷地区，正在发生名为“New Gene”的连续猎奇杀人事件，以被害者死状惨烈而臭名昭著。一日，拓己在网络聊天室里遇见了一名自称将军（代永翼 配音）的神秘人物，将军用津津乐道的口吻预言了下一次的猎奇杀人事件始末，并且传来了血腥暴力的现场照片。 一开始，拓己只当其是恶作剧者不予理会，但数日后，将军所预言的一切都成为了现实。拓己偷偷潜入犯罪现场，撞见了浑身是血眼神空洞的女生咲畑梨深（喜多村英梨 配音）并认定她就是杀人凶手。但不久之后，梨深却又以昔日老友的身份出现在了拓己面前。凶手究竟是谁？将军的真实面目是什么？在现实与幻想之间，拓己混沌的头脑要做出一次又一次的关乎于性命的选择。
故事发生在名为青鞜三之宫学院的学校里，这是一所校风非常严谨的学校，崇尚男卑女尊的风气，在学校里，所有的苦活累活都是男生做的，女生天生就站在食物链的顶端。不仅如此，学校里亦拒绝聘用男教师。 天和响（岸祐二 配音）是刚刚从大学毕业的热血青年，鼓足了劲想要在教育界大展拳脚。为了付清房租，天和响必须在三之宫学院找到一份工作，在房东老太太的建议之下，他决定男扮女装，潜入学校之中。最终，天和响顺利的得到了体育老师的工作，但这只是一切的开始，等待着他的，除了无尽的问题和挑战外，还有对他虎视眈眈的校长。
同时拥有显赫出身和悲痛过去的卡路尔·阿巴斯（花江夏树 配音），以庶民的身份和无血缘的妹妹艾丽尔（竹达彩奈 配音）登上伊斯拉，前往凯格斯高中飞行科学习。伊斯拉是一座漂浮在半空中的陆地，由巴雷特洛斯共和国等三个国家共同管理。在动力的驱动下，伊斯拉开启了遥远的征程，前往传说中的圣泉寻找“天空的尽头”。然而仅有极少数领导层成员知道，伊斯拉此行还有另一个不可告人的使命。卡路尔偶然邂逅了贵族女孩克莉亚·库鲁斯（悠木碧 配音），他们彼此互生好感，并结成飞行训练搭档，但卡路尔却不知晓他和这个女孩有着怎样痛苦的孽缘。满怀理想的少男少女遨游长空，等待他们的是何等严酷的命运…… 本片根据犬村小六（小说）、森泽晴行（插画）创作的轻小说改编。
嘿，兄弟！还记得那些网吧激情燃烧的岁月吗！那些吃着泡面占领A平台放包炸地图的日子！且看枪战世界的相逢与交锋，久违的组队与射击交战，是不是也让你想起当年风华正茂的青春岁月？ 兄弟！What are you waiting for。
