物語は新たなステージへ── 『POP IN ２』のリリースから半年。 ＭＥＭちょの尽力の甲斐もあり、今やB小町はブレイク寸前。 アクアはマルチタレント、あかねは実力派女優の道を順調に歩んでいる。 一方で、かなは以前の明るさを失っていた。 そして、アイとゴローの死の真相を追い求め、ルビーは芸能界を駆け上がる。 ────嘘を、武器にして。
"在某个世界泡中，武装人偶与死士的冲突从未间断过。伴随着二者之间的冲突不断升级，世界泡的稳定性正逐渐降低。为了拯救这个即将崩坏的世界，人类成立了专门用来管理与控制人偶的组织。为了掩盖黑暗的真相，人类特地给组织取了一个非常可爱的名字——「人偶学园」……——啊哈哈，开玩笑的，怎么可能是那样呢？"
药谷完治（丰崎爱生 配音）是一名现代日本药学研究者，哪知道在误打误撞之中，竟然转生来到了异世界，成为了宫廷药师名家的儿子法尔玛。这是一个无论是药学还是科技都落后于现代的世界，可是在这里，完治获得了只有这个世界才有了神奇魔力。 于是，完治决定运用自己获得的能力，以及在原本世界里所拥有的药理学知识，来纠正存在于这个世界的对于治疗方法和药物调配的错误认知。在此过程中，完治邂逅了父亲的第一大弟子艾兰诺（上田丽奈 配音）以及和母亲一起侍奉自己家族的夏洛特（本渡枫 配音）。
八坂一（三瓶由布子 配音）是一位热爱科学的平凡少年，他坚信世界上的一切都可以用科学解释。然而，某一日，八坂一邂逅了名为岚山小夜子（白石凉子 配音）的神秘少女，她的出现以及随后而来的不思议事件颠覆了八坂一的全部世界观。 两人的相遇令他们获得了穿越回过去的特殊能力，与此同时，女扮男装的上贺茂润（小见川千明 配音）、同样拥有穿越时空的能力的德国少女可雅（名冢佳织 配音）、一直追随着小夜子的墨镜男村田英雄（安元洋贵 配音）、痴情而又倔强的山崎加奈子（堀江由衣 配音）以及身世神秘的少女伏见弥生（野中蓝 配音），这些角色接二连三的出现在八坂一的身边。
