物語は新たなステージへ── 『POP IN ２』のリリースから半年。 ＭＥＭちょの尽力の甲斐もあり、今やB小町はブレイク寸前。 アクアはマルチタレント、あかねは実力派女優の道を順調に歩んでいる。 一方で、かなは以前の明るさを失っていた。 そして、アイとゴローの死の真相を追い求め、ルビーは芸能界を駆け上がる。 ────嘘を、武器にして。
人世间存在着大大小小的谜团，当这些谜团被解开之时会释放出或强或弱的能量，食脑奈罗（子安武人 配音）就是专门食用这些能量的魔族，当魔界再无可以解开的谜团之后，他来到了人世，只为了寻找那能够满足他的极致的谜团。 桂木弥子（植田佳奈 配音）是一名拥有着悲惨过去的高中女生，她的父亲死于非命，然而凶手至今未被找到。命运让充满了谜团的弥子和憧憬着谜团的奈罗相遇了，在奈罗的帮助下，弥子终于解开了事件的真相。之后，奈罗和弥子开设了魔界侦探事务所，弥子虽为名誉上的所长，但真正运转侦探社，解开谜题的却是拥有着恐怖魔人力量的奈罗，两人联手解开了一系列匪夷所思的案件，使得黑暗的人性在光天化日之下无处遁形。
东京港突然出现了超级怪兽度林卡。青年东光太郎挺身而出，孤身奋战击败了怪兽，得到赛特队重视，成为赛特队一员。再一次与怪兽战斗中，献出了生命，这时奥特之母将泰罗的生命给予了东光太郎，东光太郎亦因此成为泰罗奥特曼。
改编自TYPE-MOON发行的同名手机游戏：描述在公元2015年，一个魔术尚存的最后时代之中。人理继续保障机关「Chaldea」，透过近未来观测镜「Sheba」突然发现人类即将在接下来的2016年中毁灭。为了针对异象及时空特异典进行解析及干涉，他们利用被统称为「Grand Order」的禁忌仪式，将术师灵子化之后送回过去，只为阻止人类历史就此中断。
故事讲述生活在日本九州田舍的17岁少女・铃芽遇见了为了寻找“门”而踏上旅途的青年。追随着青年的脚步，铃芽来到了山上一片废墟之地，在这里静静伫立着一扇古老的门，仿佛是坍塌中存留的唯一遗迹。铃芽仿佛被什么吸引了一般，将手伸向了那扇门… 不久之后，日本各地的门开始一扇一扇地打开。据说，开着的门必须关上，否则灾祸将会从门的那一边降临于现世。
