初中的毕业典礼上，爱城恋太郎进行了人生的第100次告白， 但和先前的99次一样，都被拒绝了。 恋太郎在男女间的评价一直都很好，但总是无法被女孩当作恋爱对象。 这天，恋太郎来到了祈求缘分的神社， 在他虔诚膜拜时，神出现了。 神告诉恋太郎，在升上高中后恋太郎将会遇到命运之人，并且总共有100人……。 DEAD·OR·LOVE的学园新生活开幕！！
原不良少女虎视虎子为了掩饰自己曾经是不良，在高中保持着品行端正的形象。这天她出门看到一个长鹿角的女生挂在电线上，救了她之后没想到她就是转校生！还疯狂暴露虎视虎子的秘密！女孩子们的搞笑校园日常来了——
在这个世界上，存在着一种名为“怪灵”的生物。故事发生在弗塞亚学院之中，在那里，设立了名为“脑机能异常对策室”的机构，专门解决怪灵带来的危险和麻烦。一条晴彦（下野紘 配音）是一年级新生，亦是对策室的成员，他拥有能够使用绘画封印怪灵的能力，是足智多谋的军师。 川神舞（上坂堇 配音）是一条晴彦的学姐，个性开朗行事冲动的她常常惹出不少的麻烦，和晴彦组成了搭档相互取长补短居然格外的般配。除此之外，温文尔雅的千金大小姐和泉玲奈（早见沙织 配音），特立独行的孤高展示水无濑小系（内田真礼 配音），这些孩子们集结在一起，为了保护他们挚爱的朋友和家园向怪灵发起了宣战。
