2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。

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第001集

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　　帕西瓦尔和爷爷瓦基斯住在荒芜的边境之地，过着悠闲的生活。
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　　就在这时，一个叫伊隆希德的男人找上门来，杀害了爷爷，而这个男人正是帕西瓦尔的父亲。
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　　「竜を飼う国」ロートレアモン騎士国に建つ竜飼い人の育成施設「アンサリヴァン騎竜学院」に通う上級課程一年のアッシュ・ブレイクは、ある特殊な才能を持つにもかかわらず、未だ自分の相棒たる竜が誕生しないことから学院一の問題児とされていた。
　　ある日学院の行事である竜によるレースの最中、他国のスパイに遭遇したアッシュは彼らを退けたものの、崖下へと転落してしまう。その時、アッシュの左腕に刻まれた星刻が輝き、そこから幼竜が誕生したことで生き延びる。しかし生まれた竜は何故か人間の少女の姿をしていて、目覚めた途端に「あたしがあんたの飼い主なのよ！」とアッシュに対して逆飼い主宣言をしてしまう。
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