该剧改编自北条司经典漫画。身手矫健的艺术品大盗三姊妹，为了搜集曾属于神秘失踪父亲的所有艺术品，铤而走险犯下窃案，隐藏在稀世珍品下的真相究竟为何？
个性活泼开朗有时候显得有些大大咧咧的水无月遥（田村由加莉 配音）、成熟稳重颇具大小姐风范的神无月葵（能登麻美子 配音）、从意大利转学而来的天才少女叶月胡桃（钉宫理惠 配音），活泼可爱的三人平日里在学校中是无话不谈的好友，过着平凡的校园生活，但每当夜晚来临，她们便会变身成为拥有超能力的魔法少女。 三人的目标，是寻找价值连城的天使像，邪恶而又贪婪的地下拍卖组织Black auction得到了它，企图通过它来牟取暴利。成绩优异的学生会长如月唯人（桧山修之 配音）、随叫随到的万能管家长月平之丞（清川元梦 配音），是他们在背后默默的支持着少女们。
ブシロードのトレーディングカードゲーム「カードファイト!! ヴァンガード」を原作とするテレビアニメ・シリーズの第五期。第四期で一区切りを迎えた物語からは大半の登場人物が入れ替わり、主人公の新導クロノを中心とする新たな物語へと突入する。本作から梅本唯が新たに監督を務め、シリーズ構成は「ラストエグザイル -銀翼のファム-」「悪魔のリドル」の吉村清子にバトンタッチされた。キャラクターデザインは引き続き、とみながまりが担当している。 ある日、中学生の新導クロノは下駄箱に謎のカードの束と一枚の地図が置かれているのを発見する。それは“ヴァンガード”というカードゲームのものであり、“ギアクロニクル”と呼ばれる誰も見た事のない幻のカードだった。“ヴァンガード”の世界を知り、綺場シオンや安城トコハとの出会いを経て、クロノの運命は大きく動き始める。
悪魔の体を手に入れ、デビルマンとして生まれ変わった不動明。その明の前にデーモン族のジンメン、アグウェル、ゲイマーが次々と襲い掛かってくる。激闘を制し勝利の凱旋に酔う明の一瞬の隙をつき、宿敵・妖鳥シレーヌがデビルマンを襲う。全てはシレーヌの罠だったのだ。悪魔の力を封じられた明に反撃のチャンスはあるのか？！
