“上界之路，千难万险；破灭神国，踏平寰宇。千锤百炼，终将成神！” 罗征为复活挚爱宁雨蝶，踏上前无古人的逆天之路！天羽秘境与天穹生隙反目，却于神弃塔下并肩相守。爱恨难明，红颜淬骨；百炼封神，顺逆由己。飞升上界的罗征，势要挣脱天命枷锁，终成寰宇唯一天命人……然而，天命之外的死劫正悄然降临！
小野中彰大原作漫画《#梦想成为魔法少女#》宣布TV动画化决定！
飞弹伤无（赤羽根健治 配音）表面看来是一个非常平凡的男孩子，在姐姐飞弹怜悧（衣川里佳 配音）的安排下，他进入了战略防卫学园阿塔拉克西亚学习，这里生活的女孩们都拥有着各自的魔导装甲，希望能够通过学习如何操纵它们来成为一名合格的战士。 实际上，飞弹伤无拥有着一项特殊能力，那就是通过触摸女孩们的身体来增加她们的装甲的威力。外冷内热嘴硬心软的千鸟渊爱音（影山灯 配音）、热情奔放身材傲人的优莉西亚（赤崎千夏 配音）、风纪委员姬川映流（长妻树里 配音），在学园里，飞弹伤无很快就交到了朋友。
鬼畜属性的芥辺（浪川大辅 配音）表面上只是个普通侦探，实际却是召唤恶魔解决众多难题的恶魔侦探。作为助手的工读生佐隈玲子（佐藤利奈 配音）在芥辺的事务所工作2个月之后，芥辺终于向玲子展示了自己召唤恶魔的超能力。玲子也借此机会进入了恶魔的世界。芥辺通过召唤不同的恶魔来处理侦探事务所的委托，但他所召唤的恶魔基本上都是有着各种缺陷的笨蛋。有职能为淫奔的下级恶魔阿萨谢尔（小野坂昌也 配音），他的特技为性骚扰。有职能为暴露的恶魔贵族贝西卜931世（神谷浩史 配音），他的爱好是吃排泄物。还有职能为嫉妒的温蒂妮•惠（小林优 配音），她深深迷恋着主人芥辺，对玲子抱着莫名其妙的敌意，是个十足的抖M。事务所每日的委托应接不暇，但正如芥辺所说，借助恶魔的力量也终究不会变得幸福，本人或其亲近的人一定会遭到应得的报应。
由于童年的悲惨遭遇，直枝理树（堀江由衣 配音）的个性变得十分孤僻。长着一张娃娃脸，沉默寡言，没有朋友，这样的理树成为了大家眼里的怪胎。某一日，性格傲娇爱猫如命的枣铃（民安智惠 配音），正直开朗稳重可靠的枣恭介（绿川光 配音），四肢发达头脑简单的井之原真人（神奈延年 配音），成熟勇敢剑术一流的宫泽谦吾（织田优成 配音）四人出现在了绝望的理树面前。他们自称“Little Busters”，想要利用理树的力量来完成拯救世界的重任。 就这样，理树成为了LB中的一份子，整日奔波解决一些说来宏大但其实十分平凡的委托。在相处的过程中，本来行为举止十分怪异的同伴们渐渐的变得可爱起来，理树也逐渐敞开了紧闭的心门，找回了久违的快乐。他开始明白，只要有一颗开朗向上的心，这样的生活一定能够继续下去直到永远。
