个性活泼开朗有时候显得有些大大咧咧的水无月遥（田村由加莉 配音）、成熟稳重颇具大小姐风范的神无月葵（能登麻美子 配音）、从意大利转学而来的天才少女叶月胡桃（钉宫理惠 配音），活泼可爱的三人平日里在学校中是无话不谈的好友，过着平凡的校园生活，但每当夜晚来临，她们便会变身成为拥有超能力的魔法少女。 三人的目标，是寻找价值连城的天使像，邪恶而又贪婪的地下拍卖组织Black auction得到了它，企图通过它来牟取暴利。成绩优异的学生会长如月唯人（桧山修之 配音）、随叫随到的万能管家长月平之丞（清川元梦 配音），是他们在背后默默的支持着少女们。
源内苍（日笠阳子 配音）是一名十分平凡的高中一年级女生，一天，她收到了一个神秘的包裹，拆开了包装，出现在小苍面前的，是名叫“Frame Arms Girl”的小型机器人轰雷（佳穗成美 配音）。轰雷可不是一般的机器人，她拥有着自我的意识，能够通过学习人类的感情与战斗方式而不断地自我进化，就这样，小苍和轰雷的同居生活拉开了帷幕。 除了轰雷外，还存在着别的机甲少女。个性十分傲娇的短剑（绫濑有 配音）、性格单纯但拥有着广袤的知识的闪燕（长江里加 配音）、行事大大咧咧但充满了正义感的迅雷（桦山南 配音）、没有一丝感情沉默寡言的骨姬（山村响 配音），在轰雷之后，她们接二连三的出现在了小苍的身边。
奇利男谢洛（森久保祥太郎 配音）是大陆最强魔术士查尔德曼（中田让治 配音）的得意弟子，在获得了“钢之继承者”的名号之后，谢洛离开了牙之塔，化名欧菲踏上了寻找姐姐阿丽莎的旅途。虽然阿丽莎已经异形化，并且犯下了滔天的罪行，但欧菲依然相信自己能够找到让姐姐恢复原状的方法。 在旅途中，欧菲邂逅了开朗又活泼的大小姐克丽奥（大久保瑠美 配音），和非常崇拜欧菲，拜他为师的青年马吉克（小林裕介 配音），三人结伴而行，与此同时，欧菲的师父查尔德曼也集结了曾经的一群战友，决定正式启动讨伐阿丽莎的计划。
