人気PCゲームおよびそのTVアニメ版「らいむいろ戦奇譚」の続編であるTVアニメシリーズ。日露戦争のさなか、新たな敵ファーデン騎士団がロシア側に暗躍。日本軍は、乙女の魂が秘める超パワー""魂色（こんじき）""を具現化させる""らいむ隊""の新部隊結成を図る。5人の少女たちの指揮官かつ教師役となった熱血漢・犬養強志朗の活躍は？ 本作と同題で原作となるPCゲームもほぼ同時期に発売された。前作と異なり、自ら戦士となって戦う新男性主人公・強志朗の声は『機動戦士ガンダムOO』などでも活躍の吉野裕行が熱演。
每个人都有不可告人的一面—— 这是一个世界各国均暗地里进行激烈情报战的时代。东国（Ostania）与西国（Westalis）的冷战状态已经持续数十年。“黄昏”是西国情报局东国对策科“WISE”的一名优秀间谍。为调查威胁东西两国和平的人物——东国国家统一党总裁多诺万·德斯蒙，上级给予了他一个绝密任务。 任务名为：“枭”（Strix）行动。内容是“一周之内组建家庭，潜入德斯蒙儿子就读的名门学校的联谊会”。于是“黄昏”扮演成精神科医生劳埃德·福杰，开始组建家庭。然而，他找来的女儿阿尼亚是个能读心的超能力者，妻子约尔是个杀手。三人利害关系一致，便互相隐瞒身份，开始了共同生活。 世界的和平，就掌握在这意外不断的临时一家人手中。
海婴（伊一 配音）从小就失去了父母，在一个临海的小渔村里过着孤苦伶仃的生活。因为孤身一人，海婴常常受到其他孩子们的欺负，然而，善良的海婴只是选择默默忍耐。海婴觉得，如果自己能够找到母亲，那么她就能够获得朋友们的认可，就这样，小小的女孩踏上了漫漫寻母之旅。 哪知道刚刚出发没多久，海婴就被海盗绑架了，众人千里迢迢来到了仙女城，又在意外之中解除了封印使得邪恶的烈焰魔王重现世间。强大的烈焰魔王企图毁灭整个世界，唯有水晶之剑才能够将其降服。通过和妈妈的心灵感情，海婴最终寻得了宝物，她能否凭借自己的力量战胜邪恶，保护世界的和平呢？
人类遭逢了名为“空间震”的新型灾害。震撼空间、将一切破坏殆尽的这一灾厄，是由于精灵自临界显现而发生的。为了阻止空间震，使人类免遭灾厄而必须采取的措施，是使用武力歼灭精灵，或者是——“与其约会，使其娇羞”！ 让精灵娇羞，再通过“亲吻”即可封印其力量——拥有这种能力的高中生·五河士道。为了人类的和平，也为了拯救精灵们——士道在和她们的“约会”中来回奔走。对士道敞开心扉的精灵·十香、四糸乃、琴里、耶俱矢、夕弦、美九，为歼灭精灵而行动的AST，企图利用精灵的DEM，尝试与精灵对话的拉塔托斯克，以及，需要令其娇羞的新精灵——将这一切全部卷入，新的战争约会开始了——
