人世间存在着大大小小的谜团，当这些谜团被解开之时会释放出或强或弱的能量，食脑奈罗（子安武人 配音）就是专门食用这些能量的魔族，当魔界再无可以解开的谜团之后，他来到了人世，只为了寻找那能够满足他的极致的谜团。 桂木弥子（植田佳奈 配音）是一名拥有着悲惨过去的高中女生，她的父亲死于非命，然而凶手至今未被找到。命运让充满了谜团的弥子和憧憬着谜团的奈罗相遇了，在奈罗的帮助下，弥子终于解开了事件的真相。之后，奈罗和弥子开设了魔界侦探事务所，弥子虽为名誉上的所长，但真正运转侦探社，解开谜题的却是拥有着恐怖魔人力量的奈罗，两人联手解开了一系列匪夷所思的案件，使得黑暗的人性在光天化日之下无处遁形。
电视动画《新妹魔王的契约者》宣布将推出新作OVA「新妹魔王的契约者 DEPARTURES」，预计2018.1.27开始为期两周的剧场限定上映。而该作的Blu-ray&DVD(无修版)将于3.28发售。 另外，收录了TV动画第一季12话+第二季10话+同捆OVA2话(共24话)的Blu-ray BOX也将于2.23发售。
