時は現代。神主の娘である神維那己は、幼馴染で友人の皇うるかとともに神社の倉庫から続く隠し地下通路を偶然発見する。そして、そこで迷っているうちに、偶然鋼鉄天使くるみ2式を発見し、起動させてしまう。くるみ2式は改良型の鋼鉄天使として未来から送られてきたものであった。そして彼女らのドタバタに満ちた学園生活が始まる。 本作品は、鋼鉄天使くるみの好調を受けて制作されたオリジナルの続編である。しかし、主人公が少年から少女になり、しかも「はにはにだよ～」という狙いすました口癖までついた萌えキャラであったことからSFバトルアクション色とラブコメ色は大幅に後退している。また、後述の鋼鉄天使くるみ零と同時進行であったため、前作・鋼鉄天使くるみでのキャラクターデザイン・総作画監督であった千羽由利子が今作では退いている。 なお、くるみ達三姉妹の関係は前作とほぼ同じである。しかし、サキはご主人さまの皇うるかと姉のくるみとの間で揺れ動く複雑な乙女心が加味されている。その皇うるかも主人公の少女・神維那己に淡い心を抱いているなど、全体的に百合的な色合いが強くなっている。 本作から制作レーベルがポニーキャニオンからm.o.eとなっている。
猫眼三姐妹是专门窃取美术作品的盗贼集团，她们作案时总会留下带有猫眼三姐妹字样的卡片。被猫眼三姐妹所盗的美术作品都属于她们失散多年的父亲海因茨（一位著名的艺术收藏家）所拥有。犬鸣警察署刑警内海俊夫负责调查猫眼三姐妹的案子，但是逮捕行动却一次又一次因猫眼三姐妹逍遥法外而失败。来生瞳是内海俊夫的女友，经营一家同样名为“猫眼”的咖啡厅。内海俊夫却不知道，来生瞳即是猫眼三姐妹之一……
影片的设定图也一同曝光。本片是为纪念《小魔女DoReMi》推出20周年而推出，由原动画版原班人马制作。
