人気PCゲームおよびそのTVアニメ版「らいむいろ戦奇譚」の続編であるTVアニメシリーズ。日露戦争のさなか、新たな敵ファーデン騎士団がロシア側に暗躍。日本軍は、乙女の魂が秘める超パワー""魂色（こんじき）""を具現化させる""らいむ隊""の新部隊結成を図る。5人の少女たちの指揮官かつ教師役となった熱血漢・犬養強志朗の活躍は？ 本作と同題で原作となるPCゲームもほぼ同時期に発売された。前作と異なり、自ら戦士となって戦う新男性主人公・強志朗の声は『機動戦士ガンダムOO』などでも活躍の吉野裕行が熱演。
外表平凡的安艺伦也（松冈祯丞 配音）是一个标准的御宅族，对ACG文化十分着迷的同时，亦是同时游戏社团的制作人。某日，安艺伦也遇见了名为加藤惠（安野希世乃 配音）的少女，尽管走在人群中的惠毫不起眼，没有任何特色，但安艺伦也还是情不自禁的喜欢上了这个身上散发着奇妙气场的少女。 将少女的样貌牢牢的记在心里，安艺伦也以惠的样子作为设定，设计了一款同人游戏。让安艺伦也没有想到的是，之后，惠竟然成为了他的同班同学，亦成为了他同人游戏制作团队中的一份子。混血少女英梨梨（大西沙织 配音）、文静学姐霞之丘诗羽，不得了的角色一个接着一个地加入了安艺伦也的同人社团。
在一个架空世界里，有一小群秘密存在着的“特殊能力者”，简称特能人。他们不会在普通人面前暴露自己，并通过一个自治组织——异控局，对各种特能造成的非自然事件进行管理，维护社会秩序。然而随着时间推移，特能人之间也出现了立场分化。有人想要守护和平维持平衡，有人想利用特能攫取私利。矛盾，一触即发。
风鸣翼及天羽奏，本身是至top的音乐组合《Zweiwing》的两位歌姬女高中生，但在这正常的表面之下，她们还能变身成以她们的歌声战斗的战姬，与被称为“Noise(噪音)”的怪物战斗，保护其他人类。这部作品无论怎么看也是百合味超重的作品。
近卫昂（井口裕香 配音）家世世代代都作为凉月家的管家而存在，以此与凉月家族形成了深厚的羁绊。可是，管家的职位只能由男子担当，为了延续祖先的传统，近卫昂女扮男装隐藏身份，成为了大小姐凉月奏（喜多村英梨 配音）的管家。 坂町近次郎是一个普通的男生，由于童年的遭遇，长大后的次郎开始变得无法从容的面对女性，这一现象一般被称为“女性恐惧症”。由于这种特质，次郎发现了近卫昂的秘密，为了掩盖事实，凉月奏以治疗其恐惧症为条件，要求次郎保守这个秘密。从此，在害怕女性的次郎身边，开始出没大量外形可爱性格活泼的女生，次郎快乐的校园生活正式开始！
