月落和亚晨是一对双胞胎兄妹，他们在一个与世隔绝的深山小村落里出生，被称为“分隔夜与昼的双子”。他们拥有获得特殊力量的资格，一场围绕他们的双使战斗也随之展开。 双使是一种成对的存在，被人类冠以“幽灵”、“怪物”、“怪兽”或“异形”等各种各样的称呼。它们并非人人可见，各自拥有不同的外表、性格和能力。每对双使都有一个与之缔结契约的主子，而指挥它们的主子被称为“双使师”。 许多大人在双胞兄妹开始懂事前就暗中操纵，试图夺取他们的力量，因此月落和亚晨在年幼时就被迫分离。本作故事以兄妹俩的重逢展开序幕。
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时刻精力旺盛但很在意周围目光的女生——铃木。沉默寡言但能清楚表达自己想法的男生——谷。这部恋爱喜剧描绘的是性格完全相反的二人互相尊重，逐渐加深了解的过程，以及与朋友们度过的校园生活。
故事以只有女性能使用的世界最強兵器「Infinite Stratos（IS）」為中心，在女尊男卑的世界中，主角「織斑一夏」雖然身為男生卻能夠操縱 IS，為此他被強制進入培育 IS 操縱者的學校「IS 學園」，周圍理所當然也都是女性，而女生們也對這位「世上唯一能夠使用 IS 的男性」感到興趣，就此展開了許多趣味橫生的學校生活。
故事延续第二季主线，灵界与斗魂卫在利益纠葛之下冲突不断，本季灵界派出强盛军队欲对斗魂卫赶尽杀绝，两方势力都在以正在举办门宗大会的五法山为中心汇集，在这里发生着惨烈的战斗与冲突。
